山东大学贾春江教授Nature Commun.:原位Raman和原位XRD观察水煤气变换反应中活性Ni-NiOx-Y2O3界面
来源:
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作者:中研环科
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发布时间: 2022-05-07
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文章摘要简介
复合Ni-Y2O3催化剂在中温水煤气变换反应(MT-WGS)过程中原位形成丰富的活性Ni-NiOx-Y2O3界面,在300°C时,CO转化率达到140.6 μmolCO gcat-1 s-1,这是镍基催化剂的最高活性。通过像差校正电子显微镜、原位Raman以及原位XRD对Ni-NiOx-Y2O3界面进行了清楚地表征。结合DFT计算结果表明,Y2O3有助于H2O在Ni-NiOx-Y2O3界面处的解离,从而促进WGS反应中的这一限速步骤。
背景介绍
金属-载体界面在结构稳定性和高效催化活性方面表现出显著的作用,因此在催化应用中一直对金属-载体的界面结构进行研究。金属-稀土氧化物界面特别有趣,这些早期过渡阳离子具有高亲电性,是强路易斯酸,因此与路易斯碱性分子(如H2O或NH3)具有很强的结合力。但是,它们很少在基于H2O或NH3的反应中进行研究,例如水煤气变换(WGS)反应。在中温水煤气变换反应中(MT-WGS)开发有效且稳定的催化界面是替代现有级联高温-低温水煤气变换过程的实用路线。
图文解析
只有当Ni和Y的摩尔比为9:1时(Ni9Y1Ox),才可以在MT-WGS过程中原位形成独特的Ni-NiOx-Y2O3界面。因此,Ni9Y1Ox表现出优异的催化性能,且对防止催化剂的烧结起到了关键作用。

